Kurzwellenabsorption durch Waldbrandrauch, dominiert von dunkelbraunem Kohlenstoff

May 29, 2023

Nature Geoscience Band 16, Seiten 683–688 (2023)Diesen Artikel zitieren

3663 Zugriffe

170 Altmetrisch

Details zu den Metriken

Durch Waldbrände werden große Mengen schwarzen Kohlenstoffs und lichtabsorbierenden organischen Kohlenstoffs, bekannt als brauner Kohlenstoff, in die Atmosphäre abgegeben. Diese Partikel stören den Strahlungshaushalt der Erde, indem sie einfallende kurzwellige Strahlung absorbieren. Es wird allgemein angenommen, dass brauner Kohlenstoff nach der Emission in die Atmosphäre aufgrund der durch Sonnenlicht verursachten photochemischen Bleiche seine Absorptionsfähigkeit verliert. Folglich bleibt der atmosphärische Erwärmungseffekt, der durch Braunkohlenstoff entsteht, im Vergleich zu dem des relativ nicht reaktiven Schwarzkohlenstoffs sehr unterschiedlich und wird in Klimamodellen nur unzureichend dargestellt. Angesichts der Prognose, dass Waldbrände in den kommenden Jahrzehnten weltweit zunehmen werden, wird es immer wichtiger, diese Strahlungsauswirkungen zu quantifizieren. Hier präsentieren wir Messungen der Kurzwellenabsorption im Ensemble- und Partikelmaßstab in Rauchfahnen von Waldbränden im Westen der USA. Wir stellen fest, dass eine Art dunkelbrauner Kohlenstoff drei Viertel der kurzen Absorption des sichtbaren Lichts und die Hälfte der langen Absorption des sichtbaren Lichts ausmacht. Diese stark absorbierende organische Aerosolspezies ist wasserunlöslich, widersteht der Photobleichung am Tag und erhöht die Absorptionsfähigkeit bei nächtlicher atmosphärischer Verarbeitung. Unsere Ergebnisse legen nahe, dass die Parametrisierung von braunem Kohlenstoff in Klimamodellen überarbeitet werden muss, um die Abschätzung des Strahlungsantriebs durch Rauchaerosole und der damit verbundenen Erwärmung zu verbessern.

Rauchaerosole von Waldbränden verursachen eine starke Erwärmung der Atmosphäre und eine großflächige Abkühlung, die für das sich verändernde Klima der Erde ebenso wichtig ist wie Kohlendioxid und andere Treibhausgase1,2. Die Massenzusammensetzung von Rauchaerosolen besteht größtenteils (>95 %) aus organischen Stoffen (OA) mit einem geringen Anteil (<3 %) aus anorganischen Stoffen und graphitischem Ruß (BC)2,3, wobei letzterer als der dominierende Absorber der einfallenden Kurzwelle gilt Sonneneinstrahlung4. Die Lichtabsorptionseigenschaften von OA variieren stark und bleiben in Klimamodellen nur unzureichend eingeschränkt5,6. Derzeit werden Beiträge zur atmosphärischen Erwärmung durch lichtabsorbierendes OA, das sich in einer Wolke befindet, aufgrund der Photobleichung im Vergleich zum relativ nicht reaktiven BC in Modellparametrisierungen entweder ignoriert oder als vernachlässigbar angesehen2,7,8.

Die traditionelle Ansicht besagt, dass Chromophore von OA überwiegend bei kurzen Wellenlängen des sichtbaren Lichts absorbieren, bei längeren sichtbaren Wellenlängen jedoch vernachlässigbar, was zu einem bräunlichen oder gelblichen visuellen Erscheinungsbild führt, daher die optische Bezeichnung „brauner Kohlenstoff“ (BrC)9,10. Zu den gängigen Techniken zur Messung von BrC im Labor oder vor Ort gehört die Lösungsmittelextraktion der löslichen organischen Fraktion der Partikel, gefolgt von der Messung der Gesamtabsorption mittels Ultraviolett (UV)-sichtbar-Infrarot-Spektrophotometrie11,12,13. Die gemessene Absorption von löslichem BrC wird anschließend in den imaginären Brechungsindex k umgewandelt, der typischerweise Werte zwischen 10−4 und 10−2 über den Wellenlängen-λ-Bereich von 380 und 500 nm umfasst6,14,15. Daher ist die lösliche BrC-Komponente des Rauchs im Vergleich zu BC, das im UV-, sichtbaren und Nahinfrarot-Spektrum einen hohen k ≈ 0,63 aufweist, schwach absorbierend16. Darüber hinaus ist BrC sehr anfällig für Ausbleichen oder Verlust der Lichtabsorptionsfähigkeit innerhalb von Stunden bis Tagen nach der Emission17,18,19.

Aktuelle Laborstudien14,20,21,22,23 deuten auf das Vorhandensein dunkler BrC-Komponenten (d-BrC) im Biomasseverbrennungsrauch hin, die im sichtbaren und nahen Infrarotbereich stark absorbieren. Diese Klasse von BrC weist eine geringe Flüchtigkeit auf, ist unlöslich und hat hohe k-Werte ≈ 0,2–0,4 im sichtbaren Spektrum6,15. Bei Laborverbrennungen wurde gezeigt, dass die d-BrC-Komponente 5–15 % der Rauch-OA-Masse ausmacht, während der verbleibende Anteil aus schwach absorbierendem, löslichem BrC14 besteht. Beobachtungsnachweise für d-BrC in Rauchfahnen von Waldbränden und seine Bedeutung für die atmosphärische Kurzwellenabsorption sind weiterhin unklar.

Wir haben Beobachtungen im Massen- und Partikelmaßstab integriert, um die optischen und physikalisch-chemischen Eigenschaften der dominanten lichtabsorbierenden Komponenten in den Rauchfahnen von Waldbränden im Westen der USA zu charakterisieren. Diese Studie war Teil der 2019 von der NASA (National Aeronautics and Space Administration)/National Oceanic and Atmospheric Administration gesponserten Feldkampagne „Fire Influence on Regional to Global Environments and Air Quality“24 zur Untersuchung der Wolkenzusammensetzung westlicher Waldbrände. An Bord des bodengestützten Aerodyne Mobile Laboratory und des Douglas DC-8-Flugzeugs der NASA wurde eine Reihe von Instrumenten zur Aerosol- und Gascharakterisierung betrieben. Soweit möglich wurden auf jeder Plattform synchronisierte Messungen durchgeführt, um während der Waldbrandsaison 2019 Rauchwolken von der Nähe (weniger als 3 km) des Brandschutzgebiets bis zur Troposphäre (10–11 km Höhe) abzufangen und zu untersuchen.

First-principles-Instrumente, zwei photoakustische Multiwellenlängenspektrometer (PAS)25 und zwei Einzelpartikel-Rußphotometer (SP2)26, maßen in situ die Lichtabsorptionskoeffizienten des Massenaerosols bzw. die Massenkonzentrationen des feuerfesten BC. Abbildung 1 fasst die PAS- und SP2-Ergebnisse von Submikrometer-Rauchaerosol aus den Bränden Shady Creek (Idaho), Castle and Ikes (Arizona) und 204 Cow (Oregon) zusammen, die zwischen Juli und August 2019 beprobt wurden. Lichtabsorption allein durch BC (weniger (mehr als 3 % der gesamten Aerosolmasse) konnten die gesamte Aerosolabsorption im Submikrometerbereich nicht erklären. Nicht-BC-lichtabsorbierende Aerosolkomponenten trugen etwa drei Viertel und die Hälfte der Gesamtabsorption im blauen (405/488 nm) bzw. roten (664 nm) Wellenlängenbereich bei (weitere Analysen finden Sie in Abb. 2 der erweiterten Daten). Der Beitrag der nicht BC-lichtabsorbierenden Komponente zur Gesamtabsorption nahm mit steigenden BC-Massenanteilen in der Wolke zu. Dieser Trend lieferte einen Hinweis darauf, dass d-BrC der dominierende, nicht BC absorbierende Bestandteil von Rauchwolken ist15,21. Dies wird durch die Beobachtung eines vernachlässigbaren Absorptionsbeitrags bei 664 nm durch die wasserlösliche BrC-Komponente des Rauchs weiter bestätigt27.

In-situ-Boden- und Luftmessungen der Massenkonzentration von feuerfestem BC und der gesamten Aerosollichtabsorption durch SP2 bzw. PAS in Rauchfahnen von drei Waldbränden – Shady Creek (Idaho), 204 Cow (Oregon) und Castle and Ikes (Arizona) – im Juli und August 2019. Die Kreisdiagramme zeigen die mittleren relativen Beiträge von BC- und Nicht-BC-Komponenten zur gesamten Lichtabsorption bei den Wellenlängen 405 nm und 664 nm (Flugzeuge) und 488 nm (Boden). Die Gesamtmassenanteile von feuerfestem BC und nicht feuerfesten anorganischen und organischen Komponenten in Aerosolen in der Nähe der Brandaustrittsstellen sind in der erweiterten Datendarstellung Abb. 1 dargestellt. Baumbedeckungsdaten von Radicalcartography.net mit freundlicher Genehmigung von William Rankin.

Um unsere Vermutung über den wahrscheinlich signifikanten Beitrag von d-BrC zur Absorption zu bestätigen, verwendeten wir die Analyse mittels Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) und verlustarmer Elektronenenergieverlustspektroskopie (EELS)28 im Einzelpartikelmaßstab. Diese Analyse erleichterte die Identifizierung und detaillierte physikalisch-chemische und optische Charakterisierung extrem schwerflüchtiger organischer Rauchfraktionen, die in der Vakuumumgebung eines Elektronenmikroskops überleben. Unsere statistische Analyse von rund 4.000 Partikeln aus allen beprobten Waldbränden ergab eine Fülle von viskosen Teerkugeln mit geringer Flüchtigkeit29 (Abb. 2a, c, d, ergänzende Abbildungen 2 und 3 und ergänzende Tabelle 1). „Teerkugeln“ ist ein allgemein verwendeter Begriff, der sich auf die thermisch stabile Morphologie von viskosem, kugelförmigem atmosphärischem OA30 bezieht. Diese kugelförmigen Partikel sind eine Untergruppe von BrC6,31,32 und weisen nachweislich ein Kontinuum optischer Eigenschaften auf. Ihre k-Werte könnten Größenordnungen zwischen 10−3 und 10−1 über die kurzen sichtbaren Wellenlängen umfassen6,33,34,35,36.

a, TEM-Bild einer d-BrC-Teerkugel, die in den Rauchwolken reichlich vorhanden ist, die in Höhenlagen vom Boden bis zu 10 km beprobt wurden. Die Identifizierung dieser Teerkugeln erfordert die Verwendung von Sekundärelektronenbildgebung bei niedriger Beschleunigungsspannung und geringem Arbeitsabstand29. b, Relative Häufigkeit von d-BrC-Teerkugeln und BC als Funktion der Probenahmehöhe entlang der Rauchwolkenhöhe. Die Gesamtzahl der analysierten Partikel betrug n = 3.837. c, Hochwinkel-Ringdunkelfeldbild (HAADF)48 einer einzelnen d-BrC-Teerkugel mit einem Durchmesser von ~290 nm, aufgenommen in der Nähe eines Feuers. d, HAADF-Bilder mehrerer d-BrC-Teerkugeln mit Durchmessern von 70 nm, 150 nm und 185 nm. Für die Aufnahme dieser Bilder wurde ein Nion HERMES-Scanner TEM28 verwendet. e, HAADF-Bild einer Teerkugel mit einem Durchmesser von ~50 nm, gleichzeitig aufgenommen mit EEL-Spektren. f, Variation des realen (n) und imaginären (k) Brechungsindex über den Durchmesser der Teerkugel. Die Datenpunkte, die dem Durchmesser der Teerkugel entsprechen, werden in e mit der cyanfarbenen Linie hervorgehoben. Die n- und k-Werte, die Wellenlängen von λ = 450 nm, 550 nm und 650 nm entsprechen, blieben für alle drei Wellenlängen für EEL-Spektren konsistent, die > 10 nm von den Partikelkanten entfernt gesammelt wurden. Die Partikel weisen über ihre physikalischen Querschnitte hinweg ein hohes Maß an Materialhomogenität und Gleichmäßigkeit im Brechungsindex auf.

Für Energieverlustwerte zwischen 1,0 und 4,1 eV ermöglicht monochromatisches verlustarmes EELS eine genaue Bestimmung der dielektrischen Funktion eines Partikels und damit seines Brechungsindex im λ-Bereich von 300 bis 1.200 nm. Abbildung 2f zeigt die Variation des realen (n) und imaginären (k) Brechungsindex, entsprechend den Wellenlängen λ = 450, 550 und 650 nm, gemessen über den Durchmesser einer typischen 50-nm-Teerkugel (Abb. 2e). Die hohen k-Werte für alle drei Wellenlängen bestätigten, dass die Teerkugeln zur Kategorie d-BrC gehören. Die Partikel zeigten eine bemerkenswerte thermische Stabilität in Zusammensetzung und Morphologie, wenn sie im Vakuum auf eine Temperatur von 160 °C erhitzt wurden, was 465 °C bei Atmosphärendruck entspricht.

Die relative Häufigkeit von d-BrC-Teerkugeln in den Fahnen war viermal größer als in BC (Ergänzungstabelle 2). Dieses Verhältnis von 4/1 blieb mit zunehmender Höhe vom Boden bis zu 10 km ungefähr konstant (Abb. 2b). Die mittleren flächenäquivalenten Kugeldurchmesser der Partikel lagen im Bereich von 140 bis 200 nm mit einer geometrischen Standardabweichung zwischen 1,4 und 1,6. Sie machten zwischen 5 % und 26 % der gesamten Aerosolmassenkonzentration in den Fahnen aus.

Abbildung 3a zeigt die mittlere imaginäre Brechungskomponente k aller EELS-analysierten d-BrC-Teerkugeln gegen λ. Potenzgesetz-Skalierungsbeziehungen der Form Y = Y0Sβ, wobei Y k ist, S λ ist, Y0 der Vorfaktor und β der Potenzgesetz-Exponent ist, ergeben sich für die wellenlängenabhängigen k-Werte (erweiterte Datentabelle 1). Wir beobachten, dass die k-Werte in den Potenzgesetzen λ−2/3 und λ−1 in Abhängigkeit von hohen (>1,5 %) bzw. niedrigen (<1,5 %) BC-Massenanteilen abnehmen. Im Vergleich dazu liefert die Messung von löslichem BrC in Wasserextrakten partikelbeladener Filter, die am Boden gesammelt wurden, um eine Größenordnung niedrigere k-Werte (Extended Data Abb. 3). Der Realteil n blieb wellenlängeninvariant bei 1,31 ± 0,03 (Extended Data Abb. 4). Dieser Wert steht im Einklang mit früheren Messungen von n aus Waldbrandrauch37.

a, Mittlerer Imaginärteil (k) des komplexen Brechungsindex, abgeleitet aus EEL-Spektren, gegen die optische Wellenlänge λ für die analysierten d-BrC-Teerkugeln, die den drei Waldbränden entsprechen. Die k-Werte zeigten eine Empfindlichkeit gegenüber mitemittierten BC-Massenanteilen in den Rauchfahnen. b, Erhöhung der spektralen k-Werte aufgrund der atmosphärischen Alterung, vorwiegend bedingt durch die nächtliche NO3·-Oxidation. Die Partikel zeigten über drei äquivalente Tage hinweg Widerstandsfähigkeit gegenüber OH·-Oxidation am Tag (Erweiterte Daten, Abb. 6). Die schattierten Bereiche in den Diagrammen stellen Fehler dar, die einer Standardabweichung der Messungen entsprechen. Potenzgesetz-Skalierungskoeffizienten mit Mittelwert und Fehlerbalken (eine Standardabweichung) für die gemessenen k-Werte sind in der erweiterten Datentabelle 1 aufgeführt. c,d, Einzelstreualbedo (c) und Massenabsorptionsquerschnitte der Partikel (d) . Der schattierte Bereich entspricht einer Standardabweichung und berücksichtigt Unsicherheiten in Bezug auf Dichte, Partikelgrößenverteilung, Brechungsindex und einzelne Messungen.

Es bestehen nach wie vor erhebliche Unklarheiten hinsichtlich der Bildungsmechanismen von Teerkugeln in Verbrennungssystemen30,32. In dieser Studie gehen wir davon aus, dass die d-BrC-Teerkugeln als Primärpartikel durch hitzeinduzierte Karbonisierung32 entlang des BC-Bildungsweges in den Hochtemperatur-Flammenzonen eines Waldbrandes gebildet werden. Eine vergleichende Analyse der chemischen Bindungseigenschaften zwischen Teerkugeln und BC-Proben, die in der Nähe der Brände gesammelt wurden, untermauert diese Hypothese (Erweiterte Daten, Abb. 5).

Wir beobachteten, dass die k-Werte und die Wellenlängenabhängigkeit von d-BrC stark von den Massenanteilen des mitemittierten BC und den Verbrennungsbedingungen abhingen. Beispielsweise betrugen die k-Werte bei 550 nm, die einer Hochtemperatur-Flammenphase des Shady Creek Fire mit hohen BC-Anteilen entsprechen, 0,13 ± 0,04. Als der Brand in eine Mischphase überging, die von einer Schwelphase bei niedriger Temperatur und relativ geringen BC-Massenkonzentrationen dominiert wurde, sanken die k-Werte auf 0,06 ± 0,03. Es ist wahrscheinlich, dass mit der Senkung der Flammentemperatur der Graphitisierungsgrad der Kohlenstoffatome38 in Teerkugeln abnimmt, was zu niedrigen k-Werten führt.

Während der Messungen sowohl der Castle- und Ikes- als auch der 204 Cow-Brände stieß das Bodenteam häufig auf Vorfälle, bei denen die Rauchfahnen vernachlässigbare (<0,5 %) oder unterhalb der Nachweisgrenze liegende feuerfeste BC-Massenanteile enthielten (ergänzende Abbildung 1). Die Rauchaerosolabsorption, die solchen Episoden entsprach, war fast ausschließlich von Teerkugeln dominiert. Entsprechend dieser Episoden wurden die Rauchwolken mithilfe von OH·- und NO3·-Radikalen in einem photochemischen Reaktor39 oxidiert, um die Oxidation bei Tag bzw. bei Nacht nachzuahmen. Im Reaktor haben wir die Oxidationsmittelkonzentration künstlich auf verschiedene Niveaus erhöht, um „äquivalente Zeit“-Expositionen von mehr als 72 Stunden zu erreichen. Wir verwenden das Konzept der äquivalenten Zeit, das das Produkt aus Oxidationskonzentration und tatsächlicher Reaktorverweilzeit ist, was einer realen Zeitspanne entspricht, wenn es der durchschnittlichen Oxidationsmittelkonzentration in der realen Atmosphäre ausgesetzt wird (Einzelheiten siehe Ergänzungstext). .

Über drei äquivalente Tage und Nächte (ungefähr 84 äquivalente Stunden) atmosphärischer Alterung haben wir mit unserem PAS-Instrument die relative Änderung der Absorption für Teerkugeln stromabwärts unseres Reaktors gemessen. Wir haben die Änderung der Absorption quantifiziert, indem wir die Messungen ihrer Absorptionskoeffizienten bei Anwesenheit von OH· oder NO3· mit denen bei Abwesenheit von Oxidationsmitteln verglichen haben. Wir beobachteten, dass die NO3·-Oxidation zu einer Erhöhung der Lichtabsorptionskoeffizienten der Partikel um den Faktor 1,5 ± 0,1 führt (Lit. 39). Mit diesem Faktor haben wir die entsprechende Verbesserung der k-Werte der Teerkugeln berechnet (Abb. 3b). Die Verbesserung der Absorption durch nächtliche Oxidation ist wahrscheinlich auf Sekundärreaktionen organischer Stoffe zurückzuführen, bei denen stickstoffhaltige funktionelle Gruppen hinzugefügt werden (ergänzende Abbildung 4), die wiederum als zusätzliche Chromophore für die Lichtabsorption von Partikeln fungieren könnten40.

Die OH·-Oxidation am Tag zeigte für die gleiche Dauer eine Nettoveränderung der Absorptionskoeffizienten und im weiteren Sinne eine vernachlässigbare Änderung der k-Werte (Erweiterte Daten, Abb. 6). Dies bestätigt, dass d-BrC-Teerkugeln dem photochemischen Bleichen über einen längeren Zeitraum in der Atmosphäre widerstehen. Es hat sich gezeigt, dass sich die Bleichgeschwindigkeit mit zunehmender Viskosität der Aerosole erheblich verlangsamt41. Im Fall von Teerkugeln nehmen wir an, dass ihre hohe Viskosität die Oberflächen- und Massenreaktionsgeschwindigkeiten sowie die Diffusionsgeschwindigkeiten zwischen Chromophoren und Oxidationsmitteln innerhalb des Partikels begrenzt.

Mithilfe der spektralen Brechungsindizes von EELS und der TEM-Größenverteilungsmessungen haben wir den Partikelmassenabsorptionsquerschnitt (MAC)4 und die Einzelstreualbedo (SSA, das Verhältnis von Streuungs- und Extinktionseffizienz)9 bestimmt (Abb. 3c, d). Klimamodelle verlassen sich auf die Genauigkeit dieser optischen Parameter, um den Einfluss atmosphärischer Aerosole auf die Strahlungsbilanz der Erde abzuschätzen4,42. Die SSA ist im gesamten sichtbaren Spektrum eng auf 0,38 ± 0,03 beschränkt. Wir haben einen mittleren MAC von ~3,0 m2 g–1 bei λ = 350 nm berechnet, der im λ−1,8-Potenzgesetzverhalten im sichtbaren Spektrum langsam abnimmt. Die Partikelabsorptions-Ångström-Exponenten (AÅEs, die Rate, mit der die Absorptionsquerschnitte mit λ variieren) liegen über verschiedene λ-Intervalle im nahen UV-sichtbaren Spektrum zwischen 1,5 und 2,0 (Erweiterte Daten, Abb. 7).

Die Größen- und Wellenlängenabhängigkeiten von SSA und k (Abb. 3a – c) von d-BrC-Teerkugeln machen diese Partikel eindeutig nicht von BC in der Atmosphäre zu unterscheiden4. Absorptionsbeiträge von d-BrC wurden in früheren Feldstudien zur Biomasseverbrennung, bei denen ausschließlich Lösungsmittelextraktionstechniken zur Untersuchung der BrC-Eigenschaften eingesetzt wurden, nicht berücksichtigt11,12,13,27. Die beobachtete Häufigkeit von d-BrC-Teerkugeln in dieser Studie sollte ein Umdenken über die Rolle von OA beim kurzwelligen Strahlungsantrieb hervorrufen, da sie die aktuellen Modellvorhersagen der atmosphärischen Erwärmung durch BrC erheblich verbessern könnte7,8,41.

Unsere Ergebnisse sind besonders aktuell, da die Aerosolemissionen von Waldbränden im Westen der Vereinigten Staaten und im Rest der Welt aufgrund des durch anthropogene Aktivitäten verursachten Klimawandels zunehmen43. Unsere Erkenntnisse können genutzt werden, um die Strahlungsantriebsschätzungen von BrC-Aerosolen in Klimamodellen besser einzuschränken5 und um die satelliten- und bodengestützte Erfassung von Waldbrandrauch zu verbessern44,45. Zukünftige Forschung ist notwendig, um die Aerosol-Klima-Auswirkungen dieser Partikel besser zu verstehen46,47.

Einzelheiten zu den Waldbrandepisoden, zur Probenahmestrategie und zur Instrumentierung finden Sie in den Zusatzinformationen.

Die gesamte Lichtabsorption des Aerosols wurde mit PAS gemessen, die an Bord des NASA DC-8-Flugzeugs und des Aerodyne Mobile Laboratory (AML) eingesetzt wurden. Das PAS auf der DC-8 maß Trockenaerosol-Absorptionskoeffizienten von Partikeln bei Wellenlängen von 405, 532 und 664 nm, während das PAS (auch MIPN genannt) an Bord der AML Absorptionsdaten bei 488 und 561 nm sammelte. Ein SP2 an Bord beider Plattformen maß die Massenkonzentration von feuerfestem Ruß (rBC). Alle Instrumente zeichneten Daten mit einer Frequenz von 1 Hz auf, mit Ausnahme des PAS an Bord des AML, das alle 2 Sekunden Daten aufzeichnete.

Die PAS-Daten mit Absorptionskoeffizientenwerten (babs) < 5 M m−1 und SP2-Messungen mit rBC-Massenkonzentrationswerten < 50 ng Standard (Std) m−3 wurden aus unseren Berechnungen entfernt, um das Rauschen in den Daten zu reduzieren. Hierzu wurde das Produkt aus der rBC-Massenkonzentration aus dem SP2 und einem BC-Massenabsorptionskoeffizienten (MACBC) von 11,25 m2 g−1 verwendet, nach Berücksichtigung eines mittleren Absorptionsverstärkungsfaktors von 1,5 für gealterte BC aufgrund des Vorhandenseins organischer Beschichtungen Schätzen Sie den BC-Lichtabsorptionskoeffizienten (babs,BC) bei 550 nm (Lit. 49). Der Wert von babs,BC bei 550 nm wurde extrapoliert, um die babs,BC-Werte bei 405 und 488 nm zu erhalten, wobei ein AÅE-Wert von 1 (Ref. 50) verwendet wurde:

Dabei ist λ die Wellenlänge, bei der der Absorptionskoeffizient geschätzt werden muss. Es ist bemerkenswert, dass die Verteilung von BC auf verschiedene Partikel unterschiedlicher Zusammensetzung sowie der angenommene Wert für MACBC und der feste Absorptionsverstärkungsfaktor zu Abweichungen vom angenommenen mittleren AÅE-Wert von 1 führen können (Ref. 49,51). . Der Lichtabsorptionskoeffizient der Nicht-BC-Komponente bei einer bestimmten Wellenlänge wurde als Differenz zwischen den babs- und den babs,BC-Werten geschätzt.

Rauchaerosolpartikel wurden mit einem Impaktorsammler (AS-24W, Arios Inc.) mit TEM-Gittern mit Formvar-Substraten (U1007, EM-Japan) beprobt. Die für die TEM-Gitterprobenahme verwendeten 50 %-Grenzwerte lagen bei aerodynamischen Durchmessern von 100 nm bzw. 700 nm. Die Probenahme wurde durchgeführt, um jeden Rauchabschnitt abzudecken, mit Probenahmezeiten von ca. 1 bis 3 Minuten und einer Luftströmungsrate von 1,0 l/min. Für diese Studie wurden 9 TEM-Gitter (insgesamt 3.275 Partikel) analysiert, die Proben aus den Bränden von Castle and Ikes und Shady Creek entsprechen, unter Verwendung eines Raster-TEM (STEM; JEM-1400, JEOL), das mit einem energiedispersiven Röntgenspektrometer ausgestattet ist (EDS; X-Max 80 mm, Oxford-Instrumente). Für STEM-EDS-Messungen wurde eine Beschleunigungsspannung von 120 keV und eine Erfassungszeit von 20 s verwendet. Wir haben zwei oder drei Bereiche mit ~100 Partikeln bei einer 6000-fachen Vergrößerung im STEM-Modus ausgewählt. Flüchtige und halbflüchtige Aerosolpartikel wie flüchtige organische Verbindungen und Nitrate würden nach der Probenahme und in der Vakuum-TEM-Kammer verloren gehen. Die kleinste Partikel-Grenzgröße für STEM-EDS-Analysen war ein flächenäquivalenter Durchmesser von 0,25 µm in den STEM-Bildern. Für C, N, O, Na, Mg, Al, Si, P, S, Cl, K, Ca, Ti, Mn, Fe und Zn wurden mittels STEM-EDS relative Gewichtsprozentsätze innerhalb jedes Partikels ermittelt. Die größenabhängigen Zahlenanteile sind in der ergänzenden Abbildung 3 dargestellt. In den meisten Partikelgrößen dominieren kohlenstoffhaltige Partikel.

Zusätzlich zu ihrer Zusammensetzung haben wir die gemessenen Partikel anhand ihrer elektronischen Dunkelheit bzw. Helligkeit und Sphärizität in den TEM-Bildern klassifiziert (ergänzende Abbildung 2). „Elektronisch dunkles“ Partikel29 ist für eine mittlere Partikelintensität von weniger als 70 definiert, wobei ein schwarzes Pixel die Intensität 0 und ein weißes Pixel die Intensität 255 innerhalb aller Partikel hat. Dunklere Partikel in TEM-Bildern weisen darauf hin, dass sie weniger Elektronenstrahlen durchlassen, indem sie diese absorbieren oder streuen. Diese dunkleren Partikel sind dicker als andere Partikel (geneigtes TEM-Bild der ergänzenden Abbildung 2). Die dunkleren Partikel sind die d-BrC-Teerkugeln und erscheinen auf den TEM-Gittern aufgrund geringer oder vernachlässigbarer Verformungen während der Impaktorprobenahme dick und hochviskos. Gekippte TEM-Bilder zeigen die Partikeldicke und stützen die Annahme, dass die dunkleren Partikel im Vergleich zu anderen Partikeln dicker sind. Die Zahlenbrüche sind in der Ergänzungstabelle 1 aufgeführt.

Ein MP-3-Mikroanalyse-Partikelprobenehmer (California Measurements, Inc.) an Bord der AML wurde zur Probenahme von Rauchpartikeln aus den Bränden verwendet. Die Partikel wurden auf Cu-TEM-Gittern abgeschieden, die mit Lacey-Carbon-Trägerfilmen beschichtet waren. Die Probenahmedauer betrug etwa 1–2 Minuten bei einem Volumenstrom von 2 l/min. Wir haben rund 43 TEM-Gitter aus Rauchaerosolen gesammelt. Mehrere hundert Partikel wurden mit einem Raster-TEM (FEI Tecnai G2 Spirit) abgebildet, das mit einem STEM-EDS und einem aberrationskorrigierten und monochromatischen Nion HERMES-Scanning-TEM am Oak Ridge National Laboratory ausgestattet war. Diese Analyse bestätigte das überwiegende Vorhandensein elektronisch dunkler Teerkugeln29 in frischen Rauchproben.

Dreiunddreißig Proben wurden im Oak Ridge National Laboratory mit einem Nion-Spektrometer, das mit einem Hamamatsu ORCA SCMOS-Detektor ausgestattet war, auf EELS-Daten analysiert. Das Mikroskop wurde mit einer Beschleunigungsspannung von 60 kV und einer Sondenkonvergenz von 30 mrad betrieben. Der Sammelwinkel für das EEL-Spektrometer betrug 25 mrad mit einer Dispersion von 20 meV Kanal–1. Die EELS-Datensätze wurden als Spektrumbilder mit einer Verweilzeit von etwa 50 ms Pixel–1 und einer Gesamtaufnahmezeit von etwa 5 Minuten für jeden Datensatz erfasst, der etwa 70 × 70 Pixel enthielt (Pixelgröße etwa 1–3 nm). Der Nullverlustpeak (ZLP), der nach der Monochromatisierung für alle EELS-Datensätze erhalten wurde, hatte eine Halbwertsbreite von etwa 100–150 meV. Um Oberflächenverunreinigungen zu entfernen, wurden die TEM-Gitter vor den STEM-EELS-Experimenten etwa 6 Stunden lang unter Vakuum auf 160 °C erhitzt, was einer Verdampfungstemperatur von etwa 465 °C bei Atmosphärendruck entspricht. Die Verdampfungstemperatur wurde mithilfe der Clausius-Clapeyron-Gleichung52 geschätzt.

Wir haben das folgende Verfahren verwendet, um die optischen Eigenschaften der Aerosolpartikel aus den verlustarmen EEL-Spektren zu extrahieren. Der erste Teil der Analyse umfasst die Entfernung des ZLP, einschließlich seines Schwanzes, aus den EEL-Spektren. Das ZLP wurde mithilfe einer Reflected-Tail-Methode aus den verlustarmen EEL-Spektren der Aerosolpartikel entfernt, die nachweislich zuverlässige Ergebnisse für ähnliche kohlenstoffhaltige Aerosolpartikel liefert53. Ergänzende Abbildung 6 zeigt, dass die Methode des reflektierten Schwanzes robust ist und keine Ungenauigkeiten bei den abgerufenen Dielektrizitätskonstanten und Brechungsindizes im interessierenden Wellenlängenbereich verursacht.

Wir haben die Fourier-Log-Entfaltung verwendet, um Mehrfachstreuung zu entfernen und die Einzelstreuungsverteilung (S(E)) als Funktion des Energieverlusts E zu erhalten. Unter Vernachlässigung von Verzögerungseffekten und instrumenteller Verbreiterung kann S(E) als Funktion ausgedrückt werden der Permittivität ɛ(Ε)53,54:

Dabei ist I0 die Intensität des ZLP, t die Probendicke, a0 der Bohr-Radius, m0 die Ruhemasse eines Elektrons, ν die Geschwindigkeit des Elektronenstrahls, Im[f] die Imaginärkomponente der Funktion f, β ist der Sammelwinkel und θE ist der charakteristische Winkel als Funktion des Energieverlusts, gegeben durch \({\theta }_{E}=E/\gamma {m}_{0}{\nu }^{ 2}\). Der Faktor γ = m/m0 berücksichtigt die relativistische Massenzunahme des einfallenden Elektrons. SS\((E)\), das die Oberflächenverlustfunktion beschreibt, kann mit Gleichung (3) ausgedrückt werden, vorausgesetzt, dass keine Kopplung zwischen den Oberflächen besteht.

In Gleichung (3) ist k0 die Wellenzahl der Strahlung und T ist m0ν2/2; ε1 und ε2 sind die Real- bzw. Imaginärkomponente der dielektrischen Funktion. Um die dielektrische Funktion aus S(E) zu berechnen, wurde eine Kramers-Kronig-Analyse (KKA) mit HyperSpy55 durchgeführt, einem Open-Source-Python-Softwarepaket für die mehrdimensionale Datenanalyse. Insbesondere für den KKA haben wir die Fast-Fourier-Transformationsmethode verwendet, wie in Lit. beschrieben. 54 innerhalb der Dünnschichtnäherung. Die Dicke des Films wird auf den Durchmesser der Aerosolpartikel geschätzt53,54. KKA arbeitet innerhalb der Dünnschichtnäherung und versagt bei EEL-Spektren, die in der Nähe der Kanten des Partikels gesammelt werden, aufgrund des erhöhten Beitrags von Oberflächenplasmonen. Im Allgemeinen sollte dieser Ansatz zum Extrahieren der dielektrischen Funktion aus dem verlustarmen EELS für Partikel gelten, die größer als 50 nm sind, vorausgesetzt, die Spektren werden mindestens 10 nm von den Kanten entfernt gesammelt. Für kleinere Partikel mit einer Größe zwischen 20 nm und 50 nm kann der Brechungsindex immer noch aus den verlustarmen EEL-Spektren berechnet werden, die in der Nähe des Zentrums gesammelt werden. Die EELS-Daten in dieser Studie wurden unabhängig von ihrer Größe in den Zentren der Partikel gesammelt.

Die Kramers-Kronig-Transformation ergibt sich aus Gleichung (4), wobei der Realteil der dielektrischen Funktion Re[1/ɛ(Ε)] aus dem Imaginärteil der Energieverlustfunktion Im[–1 berechnet werden kann /ɛ(Ε)]. Dabei entspricht E den Energieverlusten und P bezeichnet den Cauchy-Hauptwert. Die dielektrische Funktion kann dann mit Gleichung (5) bestimmt werden. KKA ist eine iterative Methode, bei der SS(E) bei jedem Schritt geschätzt wird, bis die dielektrische Funktion konvergiert.

Nach der Bestimmung der dielektrischen Funktion kann der komplexe Brechungsindex (n + ik) mithilfe der Gleichungen (6) und (7) berechnet werden, wobei n und k die Real- bzw. Imaginärteile des Brechungsindex sind und i ist die imaginäre Einheit, die den Imaginärteil einer Funktion bezeichnet.

Wir haben die Genauigkeit unserer Brechungsindex-Ermittlungstechnik validiert, indem wir sie auf BC angewendet haben, die während der Kampagne beprobt wurden (ergänzende Abbildung 7). Unsere Messwerte stimmten weitgehend mit denen überein, die in Klimamodellen verwendet wurden16.

Zur Lösungsmittelextraktion wurden zwei Stempel mit einem Durchmesser von 1/4 Zoll aus den 47-mm-Quarzfaserfilterproben entnommen. Die mit Partikeln beladenen Filterstanzen wurden zusammen mit 800 µl Wasser in bernsteinfarbene Fläschchen gegeben und 1 Stunde lang beschallt. Anschließend wurden die Lösungsmittelextrakte durch Spritzenfilter mit Teflonmembran (Polytetrafluorethylen, 0,22 µm, Fisherbrand) geleitet, um alle suspendierten unlöslichen Partikel zu entfernen, die während des Extraktionsprozesses eingebracht wurden. Die spektrale Lichtabsorption (A(λ)) der lösungsmittelextrahierten organischen Stoffe (oder BrC) wurde mit einem UV-sichtbaren Spektrophotometer (LAMBDA 35, PerkinElmer) bei Wellenlängen im Bereich von 350 nm bis 800 nm mit einer Auflösung von 1 nm gemessen. Der komplexe Teil des BrC-Brechungsindex wurde bestimmt mit:

Dabei ist k(λ) der Imaginärteil des komplexen Brechungsindex bei der Wellenlänge λ, ρ die Dichte der organischen Stoffe im Lösungsmittel (1,4 g c–3) und α(λ)/ρ die Massenabsorptionseffizienz, berechnet als Verhältnis des Absorptionskoeffizienten der organischen Stoffe in der Lösung (babs,sol(λ)) zur Massenkonzentration der gelösten organischen Stoffe. Wir haben den Absorptionswert verwendet, um babs,sol(λ) mithilfe der Gleichung zu berechnen:

Dabei ist A(λ) die Absorption bei der Wellenlänge λ, Vl das zur Extraktion verwendete Lösungsmittelvolumen, Va das durch den Filterstanzbereich entnommene Luftvolumen und l die vom Strahl zurückgelegte optische Weglänge (1 cm). Der Logarithmus-Term wird verwendet, um den Basis-10-Logarithmus der Absorptionsmessungen in einen natürlichen Logarithmus umzuwandeln. Die Absorption wird auf Messungen bei 700 nm, A(700), normiert, um die Signaldrift innerhalb des Instruments zu berücksichtigen.

Den Versuchsaufbau und Einzelheiten zu den Alterungsversuchen finden Sie in Lit. 39. Waldbrandrauch mit d-BrC-Teerkugeln als dominanter lichtabsorbierender Komponente wurde an zwei Orten – Arizona und Oregon – beprobt und mit OH-Radikalen oxidiert, um die Oxidation am Tag nachzuahmen, und NO3-Radikalen, um die Oxidation bei Nacht nachzuahmen. Bei den OH·-Oxidationsexperimenten beobachteten wir über 3 äquivalente Tage eine geringe bis gar keine Änderung der MACs von d-BrC-Teerkugeln bei 561 nm innerhalb von ±2 %, während die MACs bei den NO3·-Oxidationsexperimenten um den Faktor 1,47 ± 0,01 anstiegen 3 gleichwertige Nächte. Die Berechnungen des Brechungsindex (RI) für die gealterten Proben in Abb. 3b basieren auf Ergebnissen der NO3·-Oxidationsexperimente.

Die RI-Werte für die gealterten Proben wurden mithilfe eines auf der Mie-Theorie basierenden RI-Abfragealgorithmus namens PyMieScatt56 berechnet. PyMieScatt gibt den Aerosol-RI aus, wobei Aerosolabsorptions- und -streukoeffizienten bei einer bestimmten Lichtwellenlänge sowie die Partikelgrößenverteilung als Eingaben verwendet werden. Wir haben TEM-Bilder verwendet, um den Bereich der Partikelgrößen in unserer Probe zu bestimmen und den geometrischen mittleren Durchmesser sowie die geometrische Standardabweichung einer logarithmischen Normalverteilung zu berechnen, die am besten zum maximalen Größenbereich passen, der aus der TEM-Analyse ermittelt wurde. Wir beobachteten organische Aerosole mit Größen zwischen 40 nm und 300 nm. Die Absorptionskoeffizienten für die „frischen“ Emissionen (babs,fresh) wurden anhand der RI-Werte aus der EELS-Analyse und der logarithmischen Größenverteilung aus der TEM-Analyse berechnet. Die Absorptionskoeffizienten für die „gealterten“ Emissionen (babs,aged) wurden durch Multiplikation von babs,fresh mit einem durchschnittlichen Verstärkungsfaktor von 1,47 geschätzt, der aus den NO3·-Oxidationsexperimenten für drei äquivalente Alterungsnächte ermittelt wurde. Die Streukoeffizienten (bscat) für die frischen und gealterten Partikelemissionen, die durch unsere Multiwellenlängen-Nephelometriemessungen (Ergänzungsinformationen) ermittelt wurden, wurden unverändert beibehalten. Der RI für die gealterten Emissionen wurde dann mithilfe von PyMieScatt mit babs,aged, bscat und der geschätzten logarithmischen Größenverteilung als Eingaben berechnet.

Die inversen Berechnungen waren rechenintensiv; Daher wurde für unsere Berechnungen des Kaged-Spektrums nur eine Teilmenge (einer von zehn) des detaillierten Spektrums frischer k-Werte verwendet (Abb. 3b). Dies führte zu einem Verlust der feineren Merkmale im kaged-Spektrum im Vergleich zum kfresh-Spektrum in Abb. 3b, aber die Methode behält immer noch die Trends bei, die wir für kaged erwarten.

Wir berechneten die MACs der d-BrC-Teerkugelpartikel, indem wir babs,fresh durch die Massenkonzentration der Teerkugeln dividierten – geschätzt unter Verwendung der logarithmischen Größenverteilung aus der TEM-Analyse und einer Dichte von 1,6 g cm–3 (Lit. 34). ). Die AAE ist für ein Wellenlängenpaar λ1 und λ2 als Exponent in einem Potenzgesetz definiert, das das Verhältnis der Absorptionskoeffizienten babs (λ1, λ2) als57 ausdrückt:

Aerosol-SSA ist definiert als das Verhältnis des Aerosolstreukoeffizienten bsca und des Extinktionskoeffizienten bext, der die Summe aus babs und Streukoeffizienten darstellt. SSAs der d-BrC-Teerkugeln wurden durch Lösen der Mie-Gleichungen unter Verwendung der mithilfe der EELS-Analyse erhaltenen komplexen RI-Daten und der aus der TEM-Analyse erhaltenen logarithmischen Größenverteilung berechnet.

Wir haben die Massenkonzentration der d-BrC-Teerkugeln in den beprobten Schwaden geschätzt. Extinktionsdaten der Hohlraum-Ring-Down-Spektroskopie (z. B. ergänzende Abbildung 5) zeigen, dass feuerfeste Partikel (PM; auf den TEM-Gittern beobachtete Komponenten) 10–50 % des gesamten PM ausmachen. Aus den Ergänzungstabellen 1 und 2 geht hervor, dass mehr als 85 % (was mehr als 88 % der Masse entspricht) des gesamten Feinstaubs organischen Aerosolpartikeln entsprechen. Die d-BrC-Teerkugeln entsprechen einem Anteil von 0,58 ± 0,06 der gesamten feuerfesten organischen Partikel. Folglich gehen unsere Berechnungen davon aus, dass d-BrC-Teerkugeln zwischen 5 % und 26 % (bestimmt durch das Produkt der drei angegebenen Fraktionen) der gesamten PM-Massenkonzentration ausmachen.

Alle für diese Studie verwendeten Rohdaten stehen zur öffentlichen Nutzung im FIREX-AQ-Datenrepository der NASA zur Verfügung: https://www-air.larc.nasa.gov/cgi-bin/ArcView/firexaq. Die Daten der Rastertransmissionselektronenmikroskopie und der Elektronenenergieverlustspektroskopie sind unter https://zenodo.org/record/7402393#.Y46CuXbMJhE verfügbar. Der Brechungsindex-Datensatz ist unter https://data.mendeley.com/datasets/97n9gxp5hz/1 verfügbar.

Der für die Analyse der optischen Eigenschaften von Aerosolpartikeln verwendete Python-Code ist unter https://zenodo.org/record/7402393#.Y46CuXbMJhE verfügbar.

Ditas, J. et al. Starke Auswirkungen von Waldbränden auf die Häufigkeit und Alterung von Ruß in der untersten Stratosphäre. Proz. Natl Acad. Wissenschaft. USA 115, E11595–E11603 (2018).

Artikel Google Scholar

Yu, P. et al. Schwarzer Kohlenstoff treibt Flächenbrandrauch hoch in die Stratosphäre und bildet dort eine anhaltende Wolke. Wissenschaft 365, 587–590 (2019).

Artikel Google Scholar

Yu, P. et al. Oberflächenverdunkelung durch den Rim Fire 2013, simuliert durch ein Aerosol-Schnittmodell. J. Geophys. Res. 121, 7079–7087 (2016).

Artikel Google Scholar

Bond, T. et al. Eingrenzung der Rolle von Ruß im Klimasystem: eine wissenschaftliche Bewertung. J. Geophys. Res. 118, 5380–5552 (2013).

Artikel Google Scholar

Arias, PA et al. in Climate Change 2021: The Physical Science Basis (Hrsg. Masson-Delmotte, V. et al.) 33–144 (IPCC, Cambridge Univ. Press, 2021).

Saleh, R. Von Messungen zu Modellen: Auf dem Weg zu einer genauen Darstellung von braunem Kohlenstoff in Klimaberechnungen. Curr. Umweltverschmutzung. Rep. 6, 90–104 (2020).

Artikel Google Scholar

Wang, X. et al. Untersuchung der Beobachtungsbeschränkungen bei der Simulation von braunem Kohlenstoff. Atmosphäre. Chem. Physik. 18, 635–653 (2018).

Artikel Google Scholar

Carter, TS et al. Untersuchung von kohlenstoffhaltigem Aerosol und seinen Absorptionseigenschaften aus Bränden im Westen der Vereinigten Staaten (WE-CAN) und im südlichen Afrika (ORACLES und CLARIFY). J. Geophys. Res. 126, e2021JD034984 (2021).

Artikel Google Scholar

Moosmüller, H., Chakrabarty, RK & Arnott, WP Aerosol-Lichtabsorption und ihre Messung: eine Übersicht. J. Quant. Spectrosc. Strahlen. Transf. 110, 844–878 (2009).

Artikel Google Scholar

Laskin, A., Laskin, J. & Nizkorodov, SA Chemie des atmosphärischen Braunkohlenstoffs. Chem. Rev. 115, 4335–4382 (2015).

Artikel Google Scholar

Shetty, NJ, Pandey, A., Baker, S., Hao, WM & Chakrabarty, RK Messung der Lichtabsorption durch frisch emittierte organische Aerosole: optische Artefakte in traditionellen Methoden auf Lösungsmittelextraktionsbasis. Atmosphäre. Chem. Physik. 19, 8817–8830 (2019).

Artikel Google Scholar

Zhang, Y. et al. Strahlungsantrieb in der oberen Atmosphäre, beeinflusst durch braunen Kohlenstoff in der oberen Troposphäre. Nat. Geosci. 10, 486–489 (2017).

Artikel Google Scholar

Liu, J. et al. Brauner Kohlenstoff in der kontinentalen Troposphäre. Geophys. Res. Lette. 41, 2191–2195 (2014).

Artikel Google Scholar

Atwi, K., Cheng, Z., El Hajj, O., Perrie, C. & Saleh, R. Ein dominanter Beitrag zur Lichtabsorption durch methanolunlöslichen braunen Kohlenstoff, der bei der Verbrennung von Biomassebrennstoffen entsteht, die typischerweise bei Waldbränden in verwendet werden Die Vereinigten Staaten. Umgebung. Wissenschaft. Atmosphäre. 2, 182–191 (2022).

Artikel Google Scholar

Saleh, R., Cheng, Z. & Atwi, K. Das braun-schwarze Kontinuum lichtabsorbierender Verbrennungsaerosole. Umgebung. Wissenschaft. Technol. Lette. 5, 508–513 (2018).

Artikel Google Scholar

Brown, H. et al. Aerosole, die Biomasse verbrennen, sind in den meisten Klimamodellen zu absorbierend. Nat. Komm. 12, 277 (2021).

Artikel Google Scholar

Forrister, H. et al. Entwicklung von braunem Kohlenstoff in Waldbrandfahnen. Geophys. Res. Lette. 42, 4623–4630 (2015).

Artikel Google Scholar

Sumlin, B. et al. Atmosphärische Photooxidation verringert die Lichtabsorption durch primäres braunes Kohlenstoffaerosol aus der Verbrennung von Biomasse. Umgebung. Wissenschaft. Technol. Lette. 4, 540–545 (2017).

Artikel Google Scholar

Dasari, S. et al. Der photochemische Abbau beeinflusst die Lichtabsorption von wasserlöslichem Braunkohlenstoff im südasiatischen Abfluss. Wissenschaft. Adv. 5, eaau8066 (2019).

Artikel Google Scholar

Adler, G. et al. Hinweise auf ein lichtabsorbierendes Aerosol mit Eigenschaften zwischen braunem und schwarzem Kohlenstoff im Rauch der Biomasseverbrennung. Aerosolwissenschaft. Technol. 53, 976–989 (2019).

Artikel Google Scholar

Saleh, R. et al. Die Bräunung organischer Stoffe in Aerosolen aus der Biomasseverbrennung hängt mit ihrem Rußgehalt zusammen. Nat. Geosci. 7, 647–650 (2014).

Artikel Google Scholar

Hoffer, A., Tóth, Á., Pósfai, M., Chung, CE & Gelencsér, A. Braune Kohlenstoffabsorption im roten und nahinfraroten Spektralbereich. Atmosphäre. Mess. Technik. 10, 2353–2359 (2017).

Artikel Google Scholar

Hoffer, A., Tóth, A., Nyirő-Kósa, I., Pósfai, M. & Gelencsér, A. Lichtabsorptionseigenschaften von im Labor erzeugten Teerkugelpartikeln. Atmosphäre. Chem.Phys. 16, 239–246 (2016).

Artikel Google Scholar

Warneke, C. et al. Einfluss von Bränden auf regionale bis globale Umgebungen und Luftqualität (FIREX-AQ). J. Geophys. Res. 128, e2022JD037758 (2023).

Artikel Google Scholar

Lack, DA et al. Brauner Kohlenstoff und innere Vermischung in Biomasse verbrennenden Partikeln. Proz. Natl Acad. Wissenschaft. USA 109, 14802–14807 (2012).

Artikel Google Scholar

Gao, R. et al. Eine neuartige Methode zur Abschätzung der Lichtstreuungseigenschaften von Rußaerosolen mithilfe eines modifizierten Einzelpartikel-Rußphotometers. Aerosolwissenschaft. Technol. 41, 125–135 (2007).

Artikel Google Scholar

Zeng, L. et al. Eigenschaften und Entwicklung von braunem Kohlenstoff bei Waldbränden im Westen der USA. Atmosphäre. Chem. Physik. 22, 8009–8036 (2022).

Artikel Google Scholar

Krivanek, OL et al. Schwingungsspektroskopie im Elektronenmikroskop. Natur 514, 209–212 (2014).

Artikel Google Scholar

China, S., Mazzoleni, C., Gorkowski, K., Aiken, AC & Dubey, MK Morphologie und Mischungszustand einzelner frisch emittierter kohlenstoffhaltiger Partikel aus Waldbränden. Nat. Komm. 4, 2122 (2013).

Artikel Google Scholar

Adachi, K. et al. Kugelförmige Tarball-Partikel bilden sich durch schnelle chemische und physikalische Veränderungen der organischen Substanz im Rauch der Biomasseverbrennung. Proz. Natl Acad. Wissenschaft. USA 116, 19336–19341 (2019).

Artikel Google Scholar

Corbin, JC et al. Infrarotabsorbierender kohlenstoffhaltiger Teer kann die Lichtabsorption durch Schiffsmotorabgase dominieren. NPJ Clim. Atmosphäre. Wissenschaft. 2, 12 (2019).

Artikel Google Scholar

Corbin, JC & Gysel-Beer, M. Nachweis von teerbraunem Kohlenstoff mit einem Einzelpartikel-Rußphotometer (SP2). Atmosphäre. Chem. Physik. 19, 15673–15690 (2019).

Artikel Google Scholar

Chakrabarty, R. et al. Brauner Kohlenstoff in Teerkugeln aus der Verbrennung schwelender Biomasse. Atmosphäre. Chem. Physik. 10, 6363–6370 (2010).

Artikel Google Scholar

Alexander, DTL, Crozier, PA & Anderson, JR Brown Kohlenstoffkugeln im ostasiatischen Abfluss und ihre optischen Eigenschaften. Wissenschaft 321, 833–836 (2008).

Artikel Google Scholar

Liu, D., He, C., Schwarz, JP & Wang, X. Lebenszyklus lichtabsorbierender kohlenstoffhaltiger Aerosole in der Atmosphäre. NPJ Clim. Atmosphäre. Wissenschaft. 3, 1–18 (2020).

Artikel Google Scholar

Sedlacek, AJ III et al. Bildung und Entwicklung von Teerkugeln bei Waldbränden im Nordwesten der USA. Atmosphäre. Chem. Physik. 18, 11289–11301 (2018).

Artikel Google Scholar

Schkolnik, G. et al. Beschränkung der Dichte und des komplexen Brechungsindex von elementarem und organischem Kohlenstoff in Biomasse-verbrennenden Aerosolen mithilfe optischer und chemischer Messungen. Atmosphäre. Umgebung. 41, 1107–1118 (2007).

Artikel Google Scholar

Marsh, H. & Reinoso, FR Aktivkohle (Elsevier, 2006).

Sumlin, B. et al. Der Diel-Zyklus wirkt sich auf die chemischen und Lichtabsorptionseigenschaften von organischem Kohlenstoffaerosol aus Waldbränden im Westen der USA aus. Atmosphäre. Chem. Physik. 12, 11843–11856 (2021).

Artikel Google Scholar

Decker, ZC et al. Nächtliche chemische Umwandlung in Biomasseverbrennungsfahnen: eine Boxmodellanalyse, initialisiert mit Flugzeugbeobachtungen. Umgebung. Wissenschaft. Technol. 53, 2529–2538 (2019).

Artikel Google Scholar

Schnitzler, EG et al. Rate der atmosphärischen Braunkohlenaufhellung, abhängig von den Umgebungsbedingungen. Proz. Natl Acad. Wissenschaft. USA 119, e2205610119 (2022).

Artikel Google Scholar

Ghan, SJ & Schwartz, SE Aerosoleigenschaften und -prozesse: ein Weg von Feld- und Labormessungen zu globalen Klimamodellen. Stier. Bin. Meteorol. Soc. 88, 1059–1083 (2007).

Artikel Google Scholar

Abatzoglou, JT & Williams, AP Auswirkungen des anthropogenen Klimawandels auf Waldbrände in den Wäldern im Westen der USA. Proz. Natl Acad. Wissenschaft. USA 113, 11770–11775 (2016).

Artikel Google Scholar

Wang, L. et al. Schätzung der aerosolabsorbierenden Bestandteile von schwarzem Kohlenstoff, braunem Kohlenstoff und Staub aus bodengestützten Fernerkundungsdaten von Sonne-Himmel-Radiometern. J. Geophys. Res. 118, 6534–6543 (2013).

Artikel Google Scholar

Jethva, H. & Torres, O. Satellitenbasierter Nachweis der wellenlängenabhängigen Aerosolabsorption in Biomasse-verbrennendem Rauch, abgeleitet aus einem Ozonüberwachungsinstrument. Atmosphäre. Chem. Physik. 11, 10541–10551 (2011).

Artikel Google Scholar

Mahowald, N. Indirekte Wirkung von Aerosolen auf biogeochemische Kreisläufe und das Klima. Wissenschaft 334, 794–796 (2011).

Artikel Google Scholar

Persad, GG, Samset, BH & Wilcox, LJ Aerosole müssen in Klimarisikobewertungen einbezogen werden. Natur 611, 662–664 (2022).

Artikel Google Scholar

Utsunomiya, S. & Ewing, RC Anwendung der ringförmigen Hochwinkel-Dunkelfeld-Rastertransmissionselektronenmikroskopie, der energiedispersiven Rastertransmissionselektronenmikroskopie-Röntgenspektrometrie und der energiegefilterten Transmissionselektronenmikroskopie zur Charakterisierung von Nanopartikeln in der Umwelt. Umgebung. Wissenschaft. Technol. 37, 786–791 (2003).

Artikel Google Scholar

Beeler, P. & Chakrabarty, RK Beschränkung der Partikeldiversität der Lichtabsorption von schwarzem Kohlenstoff mithilfe eines einheitlichen Rahmenwerks. Atmosphäre. Chem. Physik. 22, 14825–14836 (2022).

Artikel Google Scholar

Chakrabarty, RK & Heinson, WR Skalierungsgesetze zur Verbesserung der Lichtabsorption aufgrund einer nicht feuerfesten Beschichtung aus atmosphärischem Ruß-Aerosol. Physik. Rev. Lett. 121, 218701 (2018).

Artikel Google Scholar

Zhang, L. et al. Lichtabsorption durch braunen Kohlenstoff über dem Südostatlantik. Atmosphäre. Chem. Physik. 22, 9199–9213 (2022).

Artikel Google Scholar

Donahue, NM, Robinson, A., Stanier, C. & Pandis, S. Gekoppelte Verteilung, Verdünnung und chemische Alterung halbflüchtiger organischer Stoffe. Umgebung. Wissenschaft. Technol. 40, 2635–2643 (2006).

Artikel Google Scholar

Zhu, J., Crozier, PA, Ercius, P. & Anderson, JR Ableitung optischer Eigenschaften kohlenstoffhaltiger Aerosole durch monochromatische Elektronenenergieverlustspektroskopie. Mikrosk. Mikroanal. 20, 748–759 (2014).

Artikel Google Scholar

Egerton, RF Electron Energy-Loss Spectroscopy in the Electron Microscope (Springer, 2011).

de la Peña, F. et al. Elektronenmikroskopische (große und kleine) Datenanalyse mit dem Open-Source-Softwarepaket HyperSpy. Mikrosk. Mikroanal. 23, 214–215 (2017).

Artikel Google Scholar

Sumlin, BJ, Heinson, WR & Chakrabarty, RK Abrufen des komplexen Brechungsindex des Aerosols mit PyMieScatt: einem Mie-Rechenpaket mit Visualisierungsfunktionen. J. Quant. Spectrosc. Strahlen. Transf. 205, 127–134 (2018).

Artikel Google Scholar

Moosmüller, H., Chakrabarty, R., Ehlers, K. & Arnott, W. Absorptions-Ångströmkoeffizient, brauner Kohlenstoff und Aerosole: Grundkonzepte, Schüttgut und kugelförmige Partikel. Atmosphäre. Chem. Physik. 11, 1217–1225 (2011).

Artikel Google Scholar

Liu, J. et al. Braunes Kohlenstoffaerosol in der nordamerikanischen kontinentalen Troposphäre: Quellen, Häufigkeit und Strahlungsantrieb. Atmosphäre. Chem. Physik. 15, 7841–7858 (2015).

Artikel Google Scholar

Idrobo, JC & Zhou, W. Eine kurze Geschichte der Bildgebung und Spektroskopie zweidimensionaler Materialien durch Rastertransmissionselektronenmikroskopie. Ultramicroscopy 180, 156–162 (2017).

Artikel Google Scholar

Schnitzler, EG, Liu, T., Hems, RF & Abbatt, JP Neue Forscherreihe: Heterogene OH-Oxidation von primärem braunem Kohlenstoffaerosol: Auswirkungen der relativen Luftfeuchtigkeit und Flüchtigkeit. Umgebung. Wissenschaft. Verfahren. Auswirkungen 22, 2162–2171 (2020).

Google Scholar

Li, L. et al. Gewinnung von Aerosolbestandteilen direkt aus satelliten- und bodengestützten Messungen. Atmosphäre. Chem. Physik. 19, 13409–13443 (2019).

Artikel Google Scholar

Referenzen herunterladen

Wir danken den Mitgliedern des Wissenschaftsteams (Aerodyne: C. Dyroff, E. Fortner, J. Krechmer, F. Majluf, R. Roscioli; Montana State University: WB Knighton), dem unterstützenden Personal sowie den Piloten und dem Flugpersonal des Forschungsflugzeugs für FIREX-AQ. Wir danken der wissenschaftlichen und meteorologischen Führung, die das Flugzeug und den mobilen Transporter am Boden in die Lage versetzt hat, diese Wolken zu untersuchen. Das ESPO-Team der NASA leistete logistische Unterstützung für die FIREX-AQ-Mission. Wir bedanken uns für die aufschlussreichen Diskussionen mit P. Yu (NOAA), C. Bardeen (NCAR) und O. Torres (NASA) zur stratosphärischen Rauchinjektion. Wir danken auch der Gruppe von A. Goldstein an der University of California, Berkeley, für die Bereitstellung von Filtern der bodengestützten Standorte. Wir danken K. Baldwin für die Hilfe bei der Bearbeitung unserer Abbildungen. Der bodengestützte SP2-Einsatz wurde von der ARM-Benutzereinrichtung unterstützt, einer Benutzereinrichtung des US-amerikanischen DOE Office of Science, die vom Office of Biological and Environmental Research verwaltet wird. Diese Forschung wurde von der National Aeronautics and Space Administration (Zuschuss-Nr. 80NSSC18K1414 und NNH20ZDA001N-ACCDAM), der National Oceanic and Atmospheric Administration (Zuschuss-Nr. NA16OAR4310104) und der National Science Foundation (Zuschuss-Nr. AGS-1455215 und AGS-) unterstützt. 1926817) und dem US-Energieministerium (Fördernummer DE-SC0021011). EELS- und STEM-Experimente wurden am Center for Nanophase Materials Sciences durchgeführt, einer Nutzereinrichtung des DOE Office of Science. Diese Forschung wurde teilweise unter Verwendung von Instrumenten innerhalb des Materials Characterization Core des ORNL durchgeführt, die von UT-Battelle, LLC im Rahmen der Vertragsnummer bereitgestellt wurden. DE-AC05-00OR22725 mit dem DOE und gesponsert durch das Laboratory Directed Research and Development Program des Oak Ridge National Laboratory, verwaltet von UT-Battelle, LLC, für das US-Energieministerium.

Pai Liu

Derzeitige Adresse: Institut für Chemische Physik, Fakultät für Chemie und Chemieingenieurwesen, Beijing Institute of Technology, Peking, China

John C. Drop

Aktuelle Adresse: Department of Materials Science and Engineering, University of Washington, Seattle, WA, USA

Nicholas L. Wagner

Aktuelle Adresse: Ball Aerospace, Broomfield, CO, USA

Diese Autoren haben gleichermaßen beigetragen: Nishit J. Shetty, Arashdeep S. Thind.

Zentrum für Aerosolwissenschaft und -technik, Abteilung für Energie-, Umwelt- und Chemieingenieurwesen, Washington University in St. Louis, St. Louis, MO, USA

Rajan K. Chakrabarty, Nishit J. Shetty, Payton Beeler, Benjamin J. Sumlin, Chenchong Zhang und Pai Liu

Institut für Materialwissenschaft und Werkstofftechnik, Washington University in St. Louis, St. Louis, MO, USA

Arashdeep S. Thind & Rohan Mishra

Fakultät für Maschinenbau und Materialwissenschaften, Washington University in St. Louis, St. Louis, MO, USA

Rohan Mishra

Zentrum für Nanophasen-Materialwissenschaften, Oak Ridge National Laboratory, Oak Ridge, TN, USA

John C. Drop

Abteilung für Atmosphären-, Ozean- und Erdsystemmodellierungsforschung, Meteorologisches Forschungsinstitut, Tsukuba, Japan

Kouji Adachi

Labor für chemische Wissenschaften, NOAA Earth System Research Laboratories, Boulder, CO, USA

Nicholas L. Wagner, Joshua P. Schwarz und Adam Ahern

Cooperative Institute for Research in Environmental Sciences (CIRES), University of Colorado, Boulder, CO, USA

Nicholas L. Wagner & Adam Ahern

Umwelt- und Klimawissenschaften, Brookhaven National Laboratory, Upton, NY, USA

Arthur J. Sedlacek III

Aerodyne Research, Inc., Billerica, MA, USA

Andrew Lambe, Conner Daube, Scott Herndon und Timothy B. Onasch

Fakultät für Chemie, University of Alberta, Edmonton, Alberta, Kanada

Ming Lyu

China Meteorological Administration Aerosol-Cloud-Precipitation Key Laboratory, School of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing, China

Chao Liu

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

RKC und RM konzipierten die Studie. Felddaten wurden von NJS, BJS, KA, NLW, JPS, AA, AJS, AL, CD, SH und TBO gesammelt. PAS-Daten wurden von NJS, BJS, NLW, AA, ML und RKC gesammelt und verarbeitet. SP2-Daten wurden gesammelt und verarbeitet von JPS, AJS und TBO Elektronenmikroskopische Daten wurden gesammelt und verarbeitet von AST, JCI, KA und RMBJS, AL, CD und SH führten die Oxidationsexperimente durch. NJS, AST, PB, CZ, CL und PL bewerteten die optischen und strahlenden Eigenschaften der organischen Stoffe. NJS, AST, KA und JPS visualisierten die Daten in Diagrammen. RKC, RM, SH, TBO, KA und JPS haben Fördermittel für diese Arbeit eingeworben. RKC, NJS und PB haben den Originalentwurf verfasst und alle Autoren haben zur Bearbeitung des Dokuments beigetragen.

Korrespondenz mit Rajan K. Chakrabarty oder Rohan Mishra.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Geoscience dankt Rawad Saleh, Vanessa Selimovic und den anderen, anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Hauptredakteur für Handhabung: Tom Richardson, in Zusammenarbeit mit dem Nature Geoscience-Team.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Eine Karte mit den Standorten und Daten der bodengestützten Probenahme der drei Waldbrände – Nethker/Shady Creek (Idaho), 204 Cow (Oregon) und Castle and Ikes (Arizona) – zusammen mit den untersuchten Brandstadien und allen In-situ-Oxidationsexperimenten (gekennzeichnet durch Sonnen- und Mondsymbole), die an den abgefangenen Rauchwolken durchgeführt werden. Die farbigen Balken zeigen die chemische Zusammensetzung der Rauchaerosolemissionen – nicht feuerfeste Materie, gemessen mit einem Aerosol-Massenspektrometer, und feuerfester Ruß, gemessen mit einem Einzelpartikel-Rußphotometer. Daten zur Baumbedeckung von Radicalcartography.net mit freundlicher Genehmigung von William Rankin.

Violindiagramme, die den Anteil der Nicht-BC-Lichtabsorption zeigen, der aus troposphärischen Messdatensätzen (n = 33 Proben) des SP2 und des PAS an Bord des DC-8-Flugzeugs der NASA ermittelt wurde. Bei dieser Berechnung wurde ein Verstärkungsfaktor von 1,5 berücksichtigt, um den „Linseneffekt“ von Ruß zu berücksichtigen. Bei 405 nm betrug der Beitrag der Nicht-BC-Lichtabsorption bei den Bränden Shady und Castle 0,86 ± 0,10 bzw. 0,65 ± 0,12. Bei 664 nm betrug der Beitrag der Nicht-BC-Lichtabsorption bei den Bränden Shady und Castle 0,7 ± 0,14 bzw. 0,46 ± 0,25. Violindiagramme zeigen die Form eines Datensatzes mithilfe einer Wahrscheinlichkeitsdichtefunktion (PDF) oder eines Dichtediagramms, bei dem es sich im Grunde um ein geglättetes Histogramm handelt. Die Breite des PDF beschreibt, wie häufig dieser Wert im Datensatz vorkommt. Die breiteren Bereiche des Dichtediagramms zeigen Werte an, die häufiger vorkommen. Violinplots umfassen einen Boxplot, der zur Darstellung des Minimums, des ersten Quartils, des Medians, des dritten Quartils und des Maximums verwendet wird.

Verhältnis des spektralen imaginären Brechungsindex von wasserlöslichem BrC (kWS-BrC) und d-BrC-Teerkugeln, das während dieser Studie beobachtet wurde. Der wasserlösliche BrC-Brechungsindex wurde mithilfe der spektral aufgelösten Lichtabsorption in Wasserextrakten von Partikeln aus Frischrauch gemessen, die auf Filtern in Bodennähe gesammelt wurden. Die Wasserextraktion von Aerosolpartikeln, die auf Filtern aus dem Rauch von Waldbränden gesammelt werden, macht typischerweise etwa die Hälfte der gesamten durch Lösungsmittel extrahierbaren BrC-Spezies aus58. Der schattierte Bereich im Diagramm stellt Fehler dar, die einer Standardabweichung der Messungen entsprechen.

Spektral aufgelöstes reales (n) = 1,31 ± 0,03 der komplexen Brechungsindexwerte von d-BrC-Teerkugeln, die bei allen Bränden in dieser Studie beprobt wurden. Der schattierte Bereich stellt Fehler dar, die einer Standardabweichung der Messungen entsprechen.

Die verlustarmen EEL-Spektren < 30 eV einer typischen d-BrC-Teerkugel im Vergleich zu denen eines mitemittierten BC-Aggregats und einer einschichtigen Referenzgraphenprobe59. Der π-Peak, der die π-Elektronenanregung darstellt, liegt bei ~5 eV für Graphen und ~6 eV für beide kohlenstoffhaltigen Aerosoltypen. Die Verbreiterung des π-Peaks beim Übergang vom einschichtigen Graphen zum beobachteten Teerball ist ein Maß für die zunehmende Amorphisierung oder abnehmende Graphitisierung. Dies ist mit einer abnehmenden sp2-Hybridisierung benachbarter Kohlenstoffatome und damit einer relativen Verringerung der π-π-Übergänge verbunden53. Der Teerball ist viel weniger graphitiert als der Kohlenstoff in BC, entsprechend seiner geringeren sp2-Hybridisierung. Dies deutet auf seine Entstehung entlang des BC-Bildungsweges in Hochtemperaturflammen hin. Der Bildungsprozess von Teerkugeln beinhaltet wahrscheinlich eine Karbonisierung, aber keine Graphitisierung, und daher wandeln sie sich bei der Wärmebehandlung im Feuer nicht in das thermodynamisch günstige Allotrop von graphitischem Kohlenstoff um32. Der π+σ-Peak, der die Anregungen aller Valenzelektronen darstellt, wird bei ~15 eV für Graphen und ~22–25 eV für Teerball und BC beobachtet. Es wurde zuvor gezeigt, dass sich der π+σ-Peak für Graphen mit zunehmender Anzahl der Schichten zu höheren Energien verschiebt und ein dritter breiter Peak bei etwa 25 eV erscheint59. Dieser breite Peak bei ~25 eV ist ein charakteristisches Merkmal von Graphitproben.

Die spektralen k-Werte bei OH·-Oxidation am Tag über einen Zeitraum von drei äquivalenten Tagen. Die leichten Schwankungen der k-Werte der gealterten Wolke sind wahrscheinlich auf die Gasphasenoxidation flüchtiger organischer Verbindungen in der Wolke zurückzuführen, die zur Bildung von sekundärem BrC60 führt. Die schattierten Bereiche in den Diagrammen stellen Fehler dar, die einer Standardabweichung der Messungen entsprechen.

Absorptions-Ångström-Exponent (AÅE) über die nahen UV- und sichtbaren Spektren in Wellenlängenintervallen, die verschiedenen Wellenlängenintervallen entsprechen, die häufig zur Erkennung und Charakterisierung von Waldbrandrauchwolken verwendet werden45,61. Die beiden Enden einer durchgezogenen schwarzen Linie stellen die beiden Wellenlängen λ1 und λ2 dar, zwischen denen AÅE berechnet wird, das als Exponent in einem Potenzgesetz definiert ist, das das Verhältnis der mittleren Absorptionskoeffizienten (λ1, λ2) ausdrückt. Für die Berechnung von AÅE wurden insgesamt 33 Rauchproben analysiert. Es ist nur eine Schätzung von AÅE verfügbar, daher kann der Standardfehler nicht direkt berechnet werden.

Ergänzende Abbildungen. 1–7, Tabellen 1 und 2 und Text.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die ursprünglichen Autor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht gesetzlich zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Chakrabarty, RK, Shetty, NJ, Thind, AS et al. Kurzwellenabsorption durch Waldbrandrauch, dominiert von dunkelbraunem Kohlenstoff. Nat. Geosci. 16, 683–688 (2023). https://doi.org/10.1038/s41561-023-01237-9

Zitat herunterladen

Eingegangen: 20. September 2022

Angenommen: 26. Juni 2023

Veröffentlicht: 07. August 2023

Ausgabedatum: August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41561-023-01237-9

Jeder, mit dem Sie den folgenden Link teilen, kann diesen Inhalt lesen:

Leider ist für diesen Artikel derzeit kein Link zum Teilen verfügbar.

Bereitgestellt von der Content-Sharing-Initiative Springer Nature SharedIt